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中沢 哲也; 内藤 明*; 有賀 武夫; Grismanovs, V.*; 知見 康弘; 岩瀬 彰宏*; 實川 資朗
Journal of Nuclear Materials, 367-370(2), p.1398 - 1403, 2007/08
被引用回数:43 パーセンタイル:92.79(Materials Science, Multidisciplinary)高エネルギーXeイオンを照射したLiTiOの構造変化をラマン分光法を用いて調べた。LiTiOのラマン信号強度が照射により減少した。ラマン信号強度の減少は構造単位(TiO, LiO, LiO)におけるTiやLi周辺の酸素原子の配置に関する秩序の消失、すなわち無秩序化に起因している。このような構造単位の無秩序化は照射量や電子的エネルギー付与量より電子的阻止能と密接に関連していることが示された。
星野 毅; 安本 勝*; 土谷 邦彦; 林 君夫; 西村 秀俊*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*
Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.555 - 559, 2006/02
被引用回数:19 パーセンタイル:76.11(Nuclear Science & Technology)核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料の第1候補材料であるチタン酸リチウム(LiTiO)は、高温領域でLiの蒸気圧が高いことが知られているが、さまざまな雰囲気中における確立したデータは存在しない。そこで、トリチウム回収の際の使用候補となる各種スイープガス雰囲気中における蒸発蒸気種の平衡蒸気圧を測定し、スイープガス組成によるLiTiOの蒸発特性への影響を調べた。スイープガス中に水素または水蒸気を添加した結果、Liを含む蒸気種の蒸気圧は、添加しない場合と比較し、約一桁高くなることがわかった。また、Liの平衡蒸気圧の温度依存性を調べた結果、Liの蒸発が始まる温度は、水素または水蒸気を添加したスイープガス雰囲気中においては約973K、真空または酸素を添加した雰囲気中においては約1273Kであることが明らかとなった。さらに、測定後の試料を観察した結果、水素雰囲気中にて測定した試料は白色から深青色と変化し、還元反応による構造変化も起きることがわかった。
土谷 邦彦; 河村 弘; 田中 知*
Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1065 - 1069, 2006/02
被引用回数:11 パーセンタイル:60.11(Nuclear Science & Technology)核融合炉ブランケットには、燃料であるトリチウムを造るためにリチウム含有セラミックスが微小球形状(直径0.32mm)として充填される。この微小球の各種特性(物理・化学的特性,熱的特性,機械的特性,照射特性等)を把握することは、ブランケットを設計するうえで必要不可欠である。このため、ヘルツの公式を用いて、YTZ(高強度ジルコニア)ボール及びLiTiO微小球の接触応力を求め、微小球の圧潰特性を評価した。直径の異なるYTZボールの最大接触圧力の評価を行った結果、球面と半無限平板の接触として取扱うことにより、セラミックス材料でも本公式で評価可能であることがわかった。次に、リチウム含有セラミックスである理論密度8085%TDの直径の異なるLiTiO微小球を評価した結果、接触応力は約6,0008,000N/mmの範囲であり、微小球直径にかかわらず、ほぼ一定であることがわかった。また、製造法の異なるカナダ製LiTiO微小球の最大接触圧力も同じであること,Li同位体比の違いによる最大接触圧力の違いもないこと等が明らかになった。
星野 毅; 土谷 邦彦; 林 君夫; 寺井 隆幸*; 田中 知*; 高橋 洋一*
Fusion Engineering and Design, 75-79, p.939 - 943, 2005/11
被引用回数:13 パーセンタイル:65.32(Nuclear Science & Technology)核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料の第1候補材料であるチタン酸リチウム(LiTiO)は、良好なトリチウム放出特性を維持するために高温使用時における結晶粒の成長を抑制すること,水素雰囲気で使用されることに伴う構造変化への影響が少ないことが必要とされている。本研究では、結晶粒成長抑制材としての効果を示した酸化物(ZrO, CaO, ScO)を添加したLiTiOの結晶構造をエックス線回折測定にて解析するとともに、熱天秤を用い、水素雰囲気中におけるLiTiOの非化学量論性を調べた。LiTiOに酸化物を添加することにより、CaO添加はLiTiO+CaTiO、ZrO添加はLiTiO+ZrOの二相混合物となり、ScO添加はLiTiScOの単一相となることを明らかにした。さらに、これらの試料は水素雰囲気中では還元され、酸素欠陥による重量減少がみられた。各試料の1mol あたりの酸素欠損量はCaO添加無添加ZrO添加ScO添加の順となり、酸化物の添加はLiTiOの結晶粒成長を抑制するだけでなく、水素雰囲気中における酸素の欠損量にも大きな影響を与えることを解明した。
長谷川 晃*; 土谷 邦彦; 石塚 悦男
日本原子力学会誌, 47(8), p.536 - 544, 2005/08
本講座は、核融合以外の分野の方々に核融合開発の現状と今後の展望について理解を深めてもらうために、原子力学会誌に連載されるものである。本原稿では、「第7章 核融合炉を成立させる最適な材料」のうち、トリチウム増殖材料及び中性子増倍材料について記載する。
那須 昭一*; 永田 晋二*; 吉井 樹一郎*; 高廣 克己*; 菊地 直人*; 草野 英二*; Moto, Shintaro*; 山口 貞衛*; 大橋 憲太郎*; 野田 健治; et al.
粉体および粉末冶金, 52(6), p.427 - 429, 2005/06
酸化リチウムは核融合炉のトリチウム増殖材料の候補材料である。表面をアルミニウム,シリコン又はチタンの保護膜で覆った酸化リチウム単結晶とその上につけたタングステン膜との化学的両立性をラザホード後方散乱法より調べた。保護膜のない酸化リチウムでは573Kで1分及び623-673Kで1分の加熱でタングステンとの化学反応が見られた。一方、保護膜をつけた酸化リチウムでは、すべての試料について、573Kにおける1分の加熱で少量のタングステンが保護膜や酸化リチウム中へ拡散することが見られたが、その後の623Kから723Kの加熱において顕著な拡散は見られなかった。このことから、アルミニウム,シリコン又はチタン保護膜は酸化リチウムをタングステンとの反応から保護するために有用であると考えられる。
山脇 道夫*; 河村 弘; 土谷 邦彦
セラミックス, 39(10), p.843 - 848, 2004/10
未来のエネルギー源である「地上の太陽」核融合炉の実現のために、燃料であるトリチウムが必要である。このため、トリチウム増殖材料として、リチウムを含んだセラミックス材料(リチウム含有セラミックス)を核融合炉ブランケット内に装荷し、リチウムと中性子との核反応により、トリチウムを生産する。この材料は、Liの個数密度が高くかつ生じたトリチウムが容易に放出・回収できる特性が要求され、LiO, LiTiO等のような酸化物が候補材料として研究開発されている。加えて、核融合炉の燃料サイクルを考えた場合、安全管理の観点から、配管構造壁からのトリチウムの透過漏洩を抑制するために、難透過性の材料(セラミックコーティング)の研究開発が必要となる。本解説は、核融合炉におけるトリチウム増殖材料とトリチウム透過防止用被覆の研究開発の現状についてまとめたものである。
星野 毅; 小林 剛*; 梨本 誠*; 河村 弘; 土器屋 正之*; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*; 高橋 洋一*
JAERI-Conf 2004-012, p.140 - 147, 2004/07
チタン酸リチウム(LiTiO)は、良好なトリチウム回収特性等の観点より、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料として期待されている。核融合炉で発生した熱はブランケット内の冷却材へ伝達されることから、トリチウム増殖材料の熱物性を把握することは、核融合炉の設計に必要不可欠である。しかしながら、高温保持による粒成長抑制の面からLiO/TiOの組成比を変化させたLiTiOの使用が検討されているが、この組成の熱容量,熱伝導率等は、正確に確立されていない。本研究では、LiTiOについて、LiO/TiOの組成比(1.000.80)による熱物性への影響について調べた。1100Kまでの熱伝導率を評価した結果、LiO/TiOの組成比の減少とともに熱伝導率が低くなること,700K以上では熱伝導率が理論式から算出した値よりも小さくなることを明らかにした。また、熱天秤を用いた重量変化測定及びX線回折により、LiO/TiO比の減少とともに不定比性化合物へと変化すること,LiTiOの第2相が生成することがわかり、この構造変化がLiTiOの熱物性データに大きく影響を与えることを解明した。
星野 毅; 小林 剛*; 梨本 誠*; 河村 弘; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*; 高橋 洋一*
Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement, Vol.112, No.1 (CD-ROM), p.S354 - S357, 2004/05
チタン酸リチウム(LiTiO)は、良好なトリチウム回収特性等の観点から、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料として期待されている。しかし、LiTiOは不定比構造を持つため、熱物性データに影響を与えると思われるが、これまでに報告されている熱容量や熱伝導率などの測定値は、研究者により異なり確立されていない。本研究では、LiO/TiOの組成比を変化させて作成したLiTiOについて、レーザーフラッシュ法により1100Kまでの熱物性を測定し、不定比構造による熱物性への影響について比較検討を行った。LiTiOの熱伝導率は、LiO/TiO比の減少とともに不定比性化合物へと変化することや、LiTiOの第2相が生成することの影響で低下することがわかった。また、熱伝導率の温度依存性は700Kを境に、理論式から算出した値と明らかな差異が見られ、高温X線回折により格子定数の変化が熱伝導率の温度依存性に大きな影響を与えていることを解明した。
土谷 邦彦; 星野 毅; 河村 弘; 高山 智生*
Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement, Vol.112, No.1 (CD-ROM), p.S183 - S186, 2004/05
核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料としてチタン酸リチウム(LiTiO)微小球が、良好なトリチウム回収性,化学的安定性の観点から、候補材料として注目されている。核融合炉ブランケット開発の一環として、材料試験炉を用いたLiTiO微小球の照射試験を計画している。そのため、湿式法によりLi濃縮LiTiO微小球を製作するとともに、その特性評価を行った。その結果、本法により、ほぼ同じ微細構造(焼結密度,結晶粒径等)を有するTiO添加LiTiO微小球と無添加LiTiO微小球が開発でき、その真球度は1.1以下であった。また、製作したLi濃縮LiTiO微小球について、水素還元速度,圧壊強度等の化学的特性や機械的特性を評価した。
河村 弘; 石塚 悦男; 土谷 邦彦; 中道 勝; 内田 宗範*; 山田 弘一*; 中村 和幸; 伊藤 治彦; 中沢 哲也; 高橋 平七郎*; et al.
Nuclear Fusion, 43(8), p.675 - 680, 2003/08
被引用回数:28 パーセンタイル:63.92(Physics, Fluids & Plasmas)核融合原型炉を実現するために、先進ブランケットの設計研究が行われている。これらの設計では、より高い発電効率を目指して冷却材温度を500以上としており、高温に耐え、また高中性子照射量まで使用できるブランケット材料(トリチウム増殖材料及び中性子増倍材料)の開発が求められている。本論文では、原研及び国内の大学、産業界が共同で実施してきたこれら先進ブランケット材料の開発の現状について報告する。トリチウム増殖材料に関しては、トリチウム放出特性に悪影響を及す高温での結晶粒径成長を抑制できる材料の開発として、TiOを添加したLiTiOに注目し、湿式造粒法による微小球の製造技術開発を実施した。この結果、固体ブランケットに用いる微小球製造に見通しが得られた。中性子増倍材料に関しては、融点が高く化学的に安定な材料としてベリリウム金属間化合物であるBeTi等に注目し、回転電極法による微小球の製造技術開発及び特性評価を実施した。この結果、ベリリウムの含有量を化学量論値より多くすることにより、延性を増すことによって、微小球の製造に見通しが得られた。また、BeTiはベリリウムより中性子照射によるスエリングが小さいことなど、優れた特性を有していることが明らかとなった。
中沢 哲也; Grismanovs, V.*; 八巻 大樹; 片野 吉男*; 有賀 武夫
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206, p.166 - 170, 2003/05
被引用回数:33 パーセンタイル:88.14(Instruments & Instrumentation)高エネルギー酸素イオン照射したLiTiOの結晶構造及び化学状態等の変化をラマン分,X線回折及び走査型電子顕微鏡(SEM)で調べた。ラマン分光分析からは化学構造の際だった変化は観察されなかった。一方、X線回折からは1.2E+19 ions/mまでの照射で(002)の回折ピークの減少が他のピークと比較して著しいことが観察された。この結果はLi原子とTi原子の部分的なミキシングが照射によって引き起こされていることを示している。このような照射によるミキシングに起因した無秩序化への移行が表面層での粒構造の消失としてSEMによっても観察された。
志村 憲一郎*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*
JAERI-Conf 2003-001, p.352 - 358, 2003/03
核融合炉リチウムセラミックス増殖材料からのトリチウム放出は、スイープガス組成に依存して、吸着や脱離等の表面過程が強く影響される。非常に多くの研究やモデルがあるにもかかわらず、これらの過程は、複雑な過渡応答を呈するゆえ、十分に解明されているとは言えない。本研究ではセルオートマトン(CA)法を用いてリチウムセラミックスの表面とスイープガスの相互作用に関するモデル化を試みる。CAモデルは、時間的にも空間的にも完全に離散的であり、計算体系はセル間の相互作用の総体として記述される。このような特徴ゆえ、複雑な物理・化学系は比較的単純に表現できる。さらに、微分方程式の場合とは異なり、かなり非線形の強い境界条件を与えることも可能である。本モデルでは、2つの2次元格子を考え、それぞれ、表面サイトと気相を表すものとする。吸着,脱離,欠陥との相互作用に代表されるダイナミックスは、これらの格子を通してその地点での遷移則に従って起こるものとする。さらに、個々の遷移則は熱活性化過程であるとする。これらの前提のもとに、トリチウム放出に関して、本モデルの妥当性や適用性について論じる。
中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗
Journal of Nuclear Materials, 307-311(Part2), p.1436 - 1440, 2002/12
被引用回数:1 パーセンタイル:10.13(Materials Science, Multidisciplinary)本研究ではリチウムシリケイトからのトリチウム放出に関する基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いてリチウムシリケイトとAl添加リチウムシリケイトの表面水酸基とHの同位体交換反応について調べた。計算はGaussian98を用いてHF/3-21G, HF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。HSiOHをシリケイトガラスにおける表面水酸基のモデルとして、HSi(OH)Al(H)OSiH はAlを含んでいるシリカガラスの表面水酸基のモデルとして選んだ。各クラスターとH2の交換反応に対して計算されたHF/6-31G**活性化エネルギーはそれぞれ88.1と42.7kcal/molである。活性化エネルギーのこのような減少はAl原子の相互作用に起因した表面水酸基の電荷の変化と関連している。各原子の電荷をMulliken population解析によって求めた。その結果、表面水素原子のイオン性が表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用によって増加していた。他の理論レベルにおいても同様の結果が得られた。得られた計算結果はAl原子の相互作用によってリチウムシリケイトの表面水酸基とHの交換反応がより低い温度で行われることを示唆している。
中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗
Journal of Nuclear Materials, 302(2-3), p.165 - 174, 2002/04
被引用回数:3 パーセンタイル:23.39(Materials Science, Multidisciplinary)本論文では、リチウムシリケイト表面に水酸基の形で存在するトリチウムの放出過程を理解するため、シリカ表面に孤立して存在する水酸基(-OH)と水分子の相互作用と水素放出反応過程について非経験的分子軌道計算により調べた。表面水酸基からの水素放出反応として表面水酸基と水分子の間で起る水素交換反応と水酸基交換反応について検討を行った。その結果、水素放出はシリカ表面水酸基のSi-O結合の切断による水酸基交換反応で起ることが分かった。この水酸基交換反応はプロトン供与体として働く水分子と表面水酸基の複合体において進行する。したがって、シリカ表面からのトリチウム放出は水分子と表面水酸基の間における水素交換反応ではなく、それらの間での水酸基交換反応で進行するものと考えられる。また、この反応の反応エネルギー障壁は24.4kcal/molと計算された。
山脇 道夫*; 山口 憲司; 鈴木 敦士*
Ionics, 7(4-6), p.339 - 345, 2001/07
被引用回数:6 パーセンタイル:37.48(Chemistry, Physical)LiSiO, LiZrO, LiTiOやLiOといった核融合炉セラミックス増殖材料の高温における蒸気圧と仕事関数変化を測定し、これら材料の熱化学的挙動を調べた。実験的に得られた蒸気圧と仕事関数変化の測定結果の間には表面における「非化学量論性」という点で緊密な関係があり、マクロ挙動とミクロ特性の間に何らかの関連があることが示唆された。
中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*
Journal of Nuclear Materials, 297(1), p.69 - 76, 2001/07
被引用回数:9 パーセンタイル:56.04(Materials Science, Multidisciplinary)本研究ではシリカ,シリケイト化合物などの1対の表面水酸基がHO分子を生成して脱離する反応プロセスについて基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いて調べた。特に、表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用がこの反応に及ぼす影響に関して検討を行った。計算はGaussian98を用いてHF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。表面水酸基におけるHO分子の生成・脱離反応経路に関するエネルギープロフィールを計算により求めた。その結果、表面水酸基に対するAl(OH)ユニットの相互作用によってHO分子の生成や脱離に必要な活性化エネルギーは低下することがわかった。この活性化エネルギーの低下はAl(OH)ユニットの表面水酸基への相互作用による構造変数と電荷分布の変化と密接に関係している。
野田 健治; Ehrlich, K.*; 實川 資朗; Moeslung, A.*; Zinkle, S.*
Journal of Nuclear Materials, 258(263), p.97 - 105, 1998/10
被引用回数:20 パーセンタイル:81.43(Materials Science, Multidisciplinary)国際核融合材料照射施設(IFMIF)の役割は、(1)核融合材料の開発、(2)核融合DESO炉の設計用材料データベースの取得等である。ここでは、IFMIFの概念設計活動(IFMIF-CDA)のためのユーザー要求を試験すべき材料、試験の形式、微小試験片技術、照射条件等について示される。試験すべき材料としては、フェライト鋼、V合金、SiC/SiC複合材料等の構造材料、LiO及びLiTiO等の増殖材料、炉内構造物絶縁及びRF窓等の絶縁セラミック材料等であり、試験の形式としては、照射後試験と運転条件下での材料特性を調べるための照射下その場実験がある。また、照射条件としては、必要な中性子束、照射試験体積、中性子束勾配、中性子スペクトル、材料損傷パラメータ等についてふれる。
八巻 大樹; 谷藤 隆昭; 野田 健治
Fusion Engineering and Design, 39-40, p.723 - 729, 1998/00
被引用回数:2 パーセンタイル:24.46(Nuclear Science & Technology)本研究では、中性子照射した酸化リチウム単結晶試料からのヘリウム放出挙動を観測した。熱中性子照射試料に対する等速昇温測定実験においては、いずれの試料も単一の放出ピークを観測した。このピーク温度は、単結晶粒が大きくなるほど、また中性子照射量が多くなるほど高くなった。このピークは単結晶粒内拡散律速によるものと考えられる。このことは、以前に行われた、酸化リチウム焼結体試料からのヘリウム放出挙動との比較からも裏付けられる。また、高速中性子で重照射(Li燃焼度5%)を行った試料からのヘリウム放出曲線は、大きな放出ピークの上に、いくつもの細かいピークが重なって観測された。このことは、重照射によって、試料中に細かいクラックが多数入っていることを示唆していると考えられる。
竹下 英文; 渡辺 斉*
Journal of Nuclear Materials, 208, p.186 - 190, 1994/00
被引用回数:2 パーセンタイル:47.65(Materials Science, Multidisciplinary)トリチウム増殖材料として研究開発が進められている酸化リチウム(LiO)では、水蒸気との化学反応性を定量的に把握することが効率的なトリチウム回収システムを検討する上で重要となる。このような観点から、本報ではブランケットの増殖材領域におけるトリチウムインベントリーの主要な要素である吸着インベントリーを評価するために、LiOに対する水蒸気の吸着挙動を調べたので、その結果について報告する。実験では、所定温度に保ったLiO試験上に一定濃度の水蒸気を含むキャリアガスを流し、下流の水蒸気濃度が入口濃度に等しくなったところで試料温度を階段状に昇降させ、試料により放出又は吸収される水分量を測定した。実験から水蒸気吸着は温度に対して可逆的であり、900K付近で溶解過程と競合していることが分かった。また、実験結果の解析から、水蒸気吸着量を温度の関数として評価した。